新的光谱学方法揭示了压缩的铈基金属玻璃中的加速松弛动态
发布时间：2023-06-08 08:00:00
HP-XPCS在压缩过程中不同压力下测量的铯基MG的两时间相关函数。在每个压力下，淡红色对角线的宽度与松弛时间成正比，在2.9GPa以下会变宽，然后在进一步压缩时变窄。资料来源：HPSTAR的曾巧思博士
我们理解玻璃和玻璃现象的一个主要绊脚石是松弛动力学和玻璃结构之间难以捉摸的关系。由HPSTAR的Qiaoshi Zeng博士领导的团队最近开发了一种新的原位高压广角X射线光子相关光谱方法，以实现金属玻璃系统在极端压力下的原子尺度弛豫动力学研究。这项研究发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）上。
金属玻璃（MGs）具有许多优于传统金属和玻璃的特性，一直是全世界研究的焦点。作为热力学上的易变材料，像典型的玻璃一样，MGs一直通过各种松弛动态行为自发地演化成它们更稳定的状态。
这些松弛行为对MGs的物理特性有重大影响。尽管如此，直到现在，科学家们加深对玻璃松弛动力学的理解，特别是其与原子结构的关系的能力仍然受到现有技术的限制。
曾博士说："由于同步辐射X射线光子相关光谱（XPCS）最近的改进，测量玻璃样品的集体粒子运动，并在时间尺度上有很高的分辨率和广泛的覆盖面是可能的，因此，在玻璃中探索了各种原本无法接触到的微观动态过程，"。
"然而，在以前的松弛过程测量中，原子结构的变化是微妙的，这使得探测结构和松弛行为之间的关系仍然困难。为了克服这个问题，我们决定采用高压，因为它可以有效地交替改变各种材料的结构，包括MG。"
为此，该团队开发了原位高压同步辐射广角XPCS，在压缩过程中探测一种铈基MG材料。原位高压广角XPCS显示，集体原子运动最初放缓，正如一般预期的那样，密度增加。然后，反其道而行之，它随着进一步的压缩而加速，在~3GPa处显示出一个不寻常的非单调的压力诱导的稳定松弛动力学的交叉。
此外，通过将这些结果与原位高压同步辐射X射线衍射相结合，松弛动力学异常与压缩过程中局部原子结构的巨大变化密切相关，而不是与样品密度或整体应力水平单调地扩展。
"随着密度的增加，玻璃中的原子通常更难移动或扩散，从而减缓了它的松弛动力学。这就是我们通常从静压中所期望的，"Zeng博士解释说。
"因此，在这里观察到的铈基MG在压力下的非单调松弛行为是相当不寻常的，这表明除了密度之外，结构细节也可能在玻璃松弛动力学中发挥重要作用，"曾博士解释说。
这些发现表明，玻璃弛豫动力学与MGs中的原子结构之间存在着密切的关系。曾巧思博士的研究小组在这里开发的技术也可以扩展到探索各种玻璃中的弛豫动力学和原子结构之间的关系，特别是那些可以通过压缩来显著调整的玻璃，为极端条件下的玻璃弛豫动力学研究提供了新的机会。
参考资料：Qiaoshi Zeng et al, Pressure-induced nonmonotonic cross-over of steady relaxation dynamics in a metallic glass, Proceedings of the National Academy of Sciences (2023). DOI: 10.1073/pnas.230228112
