短x射线脉冲揭示了SrTiO₃中光致铁电的来源

中红外光减少了SrTiO3中八面体旋转的波动，允许材料通过向上或向下移动中心钛离子转变为铁电态。来源:J. Harms, MPSD

德国汉堡马克斯普朗克物质结构与动力学研究所(MPSD)和美国SLAC国家加速器实验室的研究人员对SrTiO3的光致铁电态的发展有了新的认识。

他们将材料暴露在中红外和太赫兹频率的激光脉冲下，发现在这些条件下，其原子位置的波动减少了。这可以解释当材料被激光脉冲激发时，出现比平衡状态更有序的偶极结构和铁电态。中红外和太赫兹频率激光脉冲是通过定制修改量子材料晶体结构来操纵其特性的强大工具。SrTiO3的光致铁电性是这些物理现象的一个显著证明。在中红外照射下，该材料转变为永久有序的电偶极子状态，这在其平衡相图中是不存在的。这种转变背后的机制尚不清楚。

现在，MPSD和SLAC国家加速器实验室的一组研究人员在瑞士自由电子实验室的x射线自由电子激光器上进行了一项实验，以确定与产生这种状态相关的内在相互作用。这个新发现不是通过探测原子的位置，而是通过测量这些原子位置的波动而获得的。结果提供了这些波动减少的证据，这可以解释为什么偶极结构比平衡时更有序，以及为什么可以诱导铁电态。Cavalleri小组的研究成果发表在Nature Materials杂志上。

铁电材料的特点是电偶极子自发平行排列，导致宏观极化，可以指向两个相反的方向。指向方向可以通过电场切换，从而使铁电体在现代电子设备的数字存储和处理组件中得以使用。

钛酸锶(SrTiO3)是一种所谓的量子准电物质。与许多铁电材料不同，SrTiO3缺乏宏观铁电状态。然而，大量的实验证据表明，晶格的量子涨落阻碍了长程有序的发展。

令人惊讶的是，在2019年，Cavalleri小组发现，当晶格的某些振动被中红外强脉冲激发时，SrTiO3会转变为铁电态。利用光来诱导和控制铁电性，在电子上无法达到的高频可以被设想为未来高速存储器应用的关键因素。

当时，人们推测晶格的非线性响应是这种效应的起源，导致应变的形成，帮助材料变成铁电性。然而，对应变的直接测量，更重要的是，对中红外激发后最早时间尺度上原子位置波动的直接测量是缺乏的。研究人员与SLAC的Mariano Trigo团队合作，将中红外激发与来自SwissFEL自由电子激光器的飞秒x射线脉冲结合起来，在亚皮秒时间尺度上(比万亿分之一秒短)照射这些动力学。“在一个典型的x射线衍射实验中，人们利用从周期性排列的原子散射的x射线的构造干涉来测量它们的平均位置，”迈克尔Först说，他是这项工作的主要作者之一。“但在这里，我们发现了由原子排列紊乱引起的漫射散射，这对晶格的波动很敏感，换句话说，噪声。”

实验中，研究小组发现SrTiO3晶格中某些旋转模式的波动，阻碍了远程铁电的形成，通过脉冲中红外激发迅速减少。这种抑制在平衡状态下不会发生在这种材料中，这暗示了光致铁电的起源。

一项严格的理论分析证实了这一点，该分析揭示了一组晶格振动和应变之间复杂的高阶相互作用是这些观测的来源。这个项目的理论家Michael Fechner强调了理论和实验之间合作的重要性:“它使我们能够提高预测的工具，从而提高我们对物质及其与光的相互作用的理解。”

MPSD的组长兼主管Andrea Cavalleri预见了这项研究带来的新机遇。“可以通过动态手段抑制某些阻止长程铁有序形成的晶格波动，这一事实是新的，并为其他量子材料的类似行为提供了可能性。”Cavalleri说:“此外，由于我们的研究小组在其他环境下研究了诱导秩序，包括磁性和超导，这里讨论的结果可能具有比SrTiO3物理学更广泛的意义。”