a.用于分子检测和成像的扫描式 WGM 拉曼微探针示意图。b, pNTP（4-硝基苯硫酚）分子的拉曼光谱。c, 希腊字母 hν 和莫比乌斯环的二维拉曼成像。资料来源：毛文波、李一航、蒋雪峰、刘志文、杨澜

光与物质的相互作用是人们观察物理世界的最基本方法之一。光的反射和折射揭示了物质的形态，而光的非弹性散射（如拉曼散射）则将化学键的分子指纹编码为光子的能量移动。然而，这种相互作用的可能性微乎其微。

过去几十年来，研究人员一直在开发增强拉曼信号的特定机制和结构。表面增强拉曼光谱（SERS）是此类研究中最有前途的平台之一，通过引入金属纳米结构，可显著增强样品表面附近的电磁场，并调整目标的能态密度，从而有利于拉曼散射。另一方面，whispering-gallery-mode（WGM）微谐振器已成为在传感、光谱、成像等应用中增强光物质相互作用的先驱。

这些亚毫米谐振器可以作为光库工作，积聚光并实现时间增强型光场。毫无疑问，这两种平台的结合前景广阔、引人入胜，可在空间和时间上增强光与物质的相互作用。然而，我们需要进行系统的研究和概念验证。

在最近发表于《光： 科学与应用》（Light: Science & Applications）上发表的一篇论文中，圣路易斯华盛顿大学杨岚教授领导的研究团队提出了一种新型拉曼增强平台，该平台将 WGM 微探针与纳米等离子体 SERS 结构相结合。纳米等离子热点通过相位匹配腔-天线耦合机制与 WGM 相耦合，以最大限度地提高各种化学和生化样品的自发拉曼散射。

据报道，与传统的由聚焦自由空间光束激发的独立纳米质子热点相比，这种方法的效果提高了两个数量级。研究小组还展示了微探针与不同类型 SERS 基底的兼容性，包括光刻定义的纳米等离子体热点阵列和商用 SERS 基底纸，从而证明了这种新型平台的多功能性。

更有趣的是，通过将探针安装到平移台上，只需亚毫瓦级的连续波泵功率，就能实现具有信号增强功能的二维高光谱拉曼成像。所报告的结果为利用 WGM-等离子体混合共振探索非弹性光-物质相互作用增强打开了大门，同时也为基于拉曼的材料分析和化学成像提供了一种多功能工具。

"这篇论文是我们小组长期探索 WGM 微谐振器与纳米质子 SERS 结构结合的总结。我们发现，WGM 并不是简单地充当光泵激发界面，而是与纳米质子热点形成一种混合模式。此外，由于 WGMs 的导波性质，我们观察到了相位匹配条件的表现，这既是混合共振的证据，也是拉曼信号增强的重要因素，可以加以利用，"作者解释道。

"在某些方面，WGM 微探针平台的工作原理类似于原子力显微镜（AFM）针尖。我们还试图从仪器开发的角度来证明和评估这一平台的潜力。这促使我们研究如何利用微探针配置来增强传统的 SERS 和二维扫描拉曼成像。该研究小组表示："根据我们所展示的所有结果，我们有信心说，这项新技术可以为更好、更紧凑的 SERS 测试平台带来许多机会。

"研究人员总结道："或许可以用一种过于简单的方式来理解我们的工作：我们开发了一种多功能、可扫描的 SERS 样品接触透镜。

参考文章

Wenbo Mao et al, A whispering-gallery scanning microprobe for Raman spectroscopy and imaging, Light: Science & Applications (2023). DOI: 10.1038/s41377-023-01276-2