​实验装置示意图：两个激光脉冲，一个基波（FW）和一个二次谐波（SH），将氢分子激发到Rydberg状态。激光脉冲的场和光子效应的单独贡献是通过测量每个脉冲的不同圆形偏振和强度（强度）的H2分子的Rydberg状态产量来确定的。资料来源：高级光子学（2023）。doi: 10.1117/1.ap.5.1.016002

莱德伯格原子和分子的特点是有一个或多个电子处于高度激发的结合状态。这样的原子和分子被称为处于 "赖德伯格态"，也被称为 "空心 "原子和分子。莱德伯格态对于研究在强烈的光-物质相互作用中产生的各种现象非常有用，这些现象涉及通过 "多光子共振激发 "和 "受挫隧道电离 "等光学过程用强激光脉冲进行电子激发。

在多光子共振激发中，原子或分子通过吸收多个光子（电磁辐射的单位）被激发到雷德伯格状态。相比之下，受挫隧道电离诱导的雷德伯格态是由电子和激光的强电场之间的相互作用产生的。因此，激光光子和激光场共同促进了赖德伯格态激发（RSE）过程。然而，到目前为止，这两种效应各自的贡献程度还没有在实验中确定。

现在，在发表在《先进光子学》上的一项研究中，由华东师范大学吴健教授领导的研究小组开发了一种实验方法，以分离出RSE中每种机制的影响。

他们的方法是通过控制光子效应和场效应，使用双圆双色（BCTC）激光场将氢分子激发到Rydberg状态，这种类型的激光场是由两束不同频率的圆偏振激光束组合而成的。使用两束激光使研究人员能够调整用于激发氢原子的光子的能量。

此外，通过改变BCTC场的螺旋度，他们能够开启和关闭电子再捕获过程，操纵场效应。因此，他们能够在改变每种效应对该过程的贡献程度的同时产生莱德伯格状态。然后，研究人员通过比较不同极化和光子数量的赖德伯格态产量，确定了场激发和光子吸收过程对RSE的贡献程度。

"通过微调两种颜色的相对场强，我们可以操纵激光场的波形和参与RSE过程的光子数量，并反过来操纵场和光子效应的相对贡献，"该工作的共同通讯作者倪洪成解释说。

在他们的实验装置中，BCTC激光场是用一个基波（FW）激光脉冲和一个两倍于基波频率的二次谐波（SH）脉冲组合产生的。这些脉冲通过一个双色镜进行组合，以产生反转或同转的双色激光场。然后，这些脉冲被聚焦在反应显微镜内的超音速氢气喷流上，以创造氢分子的Rydberg状态。

研究人员发现，增加SH场的相对强度（其光子能量是FW场的两倍）导致了雷德伯格态的总体产量增加，表明光子效应的重要作用。此外，将BCTC场的偏振从同向旋转切换到逆向旋转也导致了雷德伯格态产量的增加。研究人员将这一观察归因于同向旋转场的场效应的抑制。

这项实验研究为强激光场中的雷德伯格态提供了重要的见解，对包括量子物理学、化学和天体物理学在内的广泛领域具有潜在的影响。"雷德伯格原子和分子有可能作为与量子信息、量子非线性光学、长距离多体相互作用和精确测量有关的先进技术的构建块。在这方面，我们的研究可以为操纵和优化强激光场激发下的雷德堡原子产量提供一条有希望的路线，"该工作的第一作者和共同通讯作者张文斌说。

更多信息：张文斌等，双圆双色激光脉冲操纵的分子中的雷德堡态激发，《先进光子学》（2023）。doi: 10.1117/1.ap.5.1.016002

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