研究目的
通过协同调控基态和激发态设计更红更亮的荧光团以改进生物成像应用。
研究成果
该研究通过"双给体-单受体"策略协同调控基态与激发态，成功设计出荧光团红移方案。关键发现包括：取代基对HOMO和LUMO能级的叠加效应、通过飞秒受激拉曼光谱(FSRS)和溶剂致变色现象证实分子内电荷转移机制、以及构象锁定提升荧光量子产率。这一基础性设计可为先进成像应用开发更红更亮的荧光团提供思路，并就克服当前局限性的未来合成方法提出建议。
研究不足
当前的硼化过程限制了某些官能团的引入，且未锁定的化合物荧光量子产率较低（<2×10^–3），未来需要通过锁定方法充分实现红移潜力并提高FQY。该研究仅限于溶液相测量，在未经进一步优化的情况下可能无法直接应用于体内环境。
1：实验设计与方法选择：
本研究基于量子计算（RB3LYP/6-311G(d,p)水平的TD-DFT），对GFP发色团衍生物（MnF和PnF系列）进行战略性化学合成以调控电子结构。通过紫外-可见光谱、荧光光谱表征光物理性质，在十四种溶剂中进行溶剂化显色分析，并采用飞秒受激拉曼光谱（FSRS）探测基态与激发态动力学。
2：样本选择与数据来源：
荧光团通过配位辅助硼化反应合成，样本包括锁定p-HBDI衍生物（MnF、PnF）及带不同取代基（R1和R'）的未锁定HBDI。数据包含发射波长、荧光量子产率（FQY）以及在水和其他溶剂中测量的激发态质子转移（ESPT）效率。
3：实验设备与材料清单：
设备包括用于紫外-可见及荧光测量的光谱仪、配备飞秒/皮秒激光器的FSRS装置，以及用于量子计算的工具（Gaussian 09）。材料涉及合成的荧光团、溶剂（水、吡啶等）及化学合成试剂。
4：实验流程与操作步骤：
荧光团合成遵循已发表方法；光物理测量包括记录吸收/发射光谱、测定FQY，以及采用特定泵浦波长（如560 nm）的FSRS实验以捕获振动特征。溶剂化显色分析采用Kamlet-Taft参数。
5：数据分析方法：
数据分析包含TD-DFT计算HOMO-LUMO能级、实验发射与计算能隙的关联、FSRS频率偏移推断电荷转移，以及采用线性回归对溶剂化位移进行统计分析。
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Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy
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