利用光对单分子电子源进行调控

图1. 电子的单分子量子岔路的概念图。一系列的绿色半球代表电子波通过富勒烯分子从左到右的传播。在光粒子（光子）对单分子电子发射器的照射下，电子波形会发生变化，变成例如红色的环形波。这种开关效应在概念上与铁路的道岔相同，如图2所示。因为我们使用量子效应来切换电子的路径，所以我们称这个装置为电子的单分子量子道岔。资料来源：Yanagisawa等人

东京大学、JTS PRESTO、路德维希-马克西米利安大学和金台大学的研究人员最近展示了通过对单个富勒烯分子施加激光来调制电子源的方法。他们的研究刊登在《物理评论快报》上，可能为开发性能更好的计算机和微观成像设备铺平道路。

"进行这项研究的研究人员之一Hirofumi Yanagisawa告诉Phys.org说："通过用飞秒脉冲照射尖锐的金属针，我们之前已经证明了对大约10纳米规模的电子发射点的光学控制。"光学控制是利用质子效应实现的，但是利用同样的原理使这种电子源小型化在技术上是很困难的。我们正在寻找一种使电子源小型化的方法，我们想到了使用单个分子及其分子轨道的想法。"

柳泽和他的同事们着手通过实验实现他们的想法，使用从尖锐的金属针上的分子发射的电子。然而，他们很清楚他们将遇到的困难，因为与使用分子覆盖的针头的电子发射有关的困难尚未解决。

"柳泽解释说："首先，不清楚电子发射是否来自于单个分子，除此之外，对发射模式的解释也不清楚。"尽管有一些谜团需要我们去澄清，但我们认为，无论如何，如果我们能观察到这个现象，那么从分子覆盖的针头上发出的光诱导电子发射将是一个新的现象，而且这个现象将给我们提供那些棘手问题的答案。"

在他们开始进行实验一年后，研究人员成功观察到了光诱导的电子发射模式的变化。了解支撑这一观察到的现象的物理学，需要再进行四年的研究。

为了通过所谓的等离子体效应使位点选择电子源小型化，研究人员首先需要在原子尺度上改变电子发射器的形状，这是一项高度技术性和挑战性的任务。因此，柳泽和他的同事们没有改变发射器的形状，而是试图改变通过其单分子发射器的电子的电子结构（即分子轨道）。

"在这种情况下，单分子中的电子结构为传入的电子波定义了一种孔径，其中传出电子波的形状将成为孔径的形状，"柳泽说。"例如，如果孔径是一个环形的形状，出射的电子波也会变成一个环形的形状。重要的是，在量子力学中，光圈的形状随着入射电子的能量而变化。"
 

图2. 火车（a）和电子（b）的道岔开关的概念图。资料来源：Yanagisawa等人

基本上，研究人员能够通过用激光脉冲刺激电子并改变其能量来改变其发射器上的孔径形状。这反过来又改变了发射的电子波的形状。

"我们观察到光对电子发射点的亚纳米调制，"柳泽说。"通过光学选择发射点可以导致超快开关的集成，其速度可以比计算机中的开关快3到6个数量级。"

研究人员介绍的技术理论上可以使超快开关整合到一个富勒烯分子中。柳泽和他的同事们还提出了一种集成方案，可以根据需要集成尽可能多的开关，而不需要增加器件的尺寸，这通常是必要的。

在接下来的研究中，他们希望进一步提高利用他们的技术控制电子发射的能力，因为这可以促进未来将超快开关集成到单分子中。此外，他们计划探索将其方法应用于电子显微镜技术的可能性。

除了为创造真空纳米电子学提供信息外，事实上，他们提出的方法也可以应用于电子显微镜领域。用光照射固体可以激发其中的电子，然后这些电子中的一些可以被发射到真空中；这个过程被称为光电子发射。

"柳泽说："光电子发射显微镜（PEEM）可以用来观察纳米级区域的飞秒至阿秒电子动态。"超快电子动力学发挥着重要作用，甚至在单分子尺度上也是如此。然而，PEEM的空间分辨率大约在10纳米以下，因此，不可能解决单分子中的电子动态。"

这个研究小组所展示的光诱导的单分子电子发射的调制可以与PEEM技术相结合。柳泽和他的同事们表明，基于他们的方法的PEEM达到了大约0.3纳米的空间分辨率，同时还能解析单分子轨道。

"在未来，我们将使用我们的显微镜来研究单分子中的超快电子动力学，"Yanagisawa补充说。"因为我们的PEEM使用低能量的电子，我们期望对生物大分子的损害更小，这样我们就可以在不破坏它的情况下观察特定的生物大分子。飞秒电子动力学甚至在光合作用中也起着至关重要的作用，因此我们很快就想利用我们的PEEM在单分子尺度上研究光合作用过程。"
 

更多信息

Hirofumi Yanagisawa et al, Light-Induced Subnanometric Modulation of a Single-Molecule Electron Source, Physical Review Letters (2023). DOI: 10.1103/PhysRevLett.130.106204

Hirofumi Yanagisawa et al, Field emission microscope for a single fullerene molecule, Scientific Reports (2022). DOI: 10.1038/s41598-022-06670-1